Conhecida pelas novelas da Globo, Yoná Magalhães foi um dos rostos daquele que talvez seja o filme brasileiro mais importante do século 20: Deus e o Diabo na Terra do Sol. Lançado em 1964, ano de golpe militar e momento de explosão do Cinema Novo, o longa de Glauber Rocha é uma grande alegoria das relações entre religião e poder no sertão nordestino e, consequentemente, da própria identidade nacional.
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Trata-se de uma livre adaptação da peça de moral ateia-existencialista O Diabo e o Bom Deus, de Sartre, para a qual Glauber cooptou a então atriz em ascensão do grupo A Barca, dirigido por Luís Carlos Maciel. Yoná nasceu no Rio, mas vivia em Salvador, onde já fazia trabalhos para a TV Itapoã, quando foi chamada pelo jovem diretor - Glauber tinha 25 anos quando dirigiu Deus e o Diabo na Terra do Sol.
No filme, Yoná interpreta Rosa, a mulher de Manuel (papel de Geraldo Del Rey), personagem-síntese do povo como massa de manobra: livre do patrão explorador (Mílton Roda), ele se encontra sem saída até unir-se aos fanáticos liderados pelo profeta negro São Sebastião (Lídio Silva) e, depois, ao cangaceiro Corisco (Othon Bastos). Junta-se a esse desfile de figuras históricas da cinematografia nacional o matador Antônio das Mortes (Maurício do Valle), contratado pela Igreja e pelos latifundiários para eliminar as ameaças ao status quo que constituem tanto o líder messiânico quanto o justiceiro do cangaço.
Deus e o Diabo... foi rodado em Monte Santo, na Bahia. Yoná voltaria ao Rio logo após as filmagens, em 1964, onde daria a luz ao seu filho Marcos. Entre 1965 e 66, a atriz se consagraria tanto no teatro (fez Vestido de Noiva, de Nelson Rodrigues) quanto na TV, quando faria par com o ator Carlos Alberto em Eu Compro Essa Mulher (1966), de Glória Magadan, tornando-se a primeira "mocinha" do casting da Globo.